La principale contribution de Robert Millikan à la théorie atomique est le résultat de son expérience de la goutte d'huile, qui mesurait la charge d'un électron. Auparavant, J.J. Thomson avait suggéré l'hypothèse que la masse d'un électron était au moins 1 000 fois inférieure à la masse du plus petit atome. La contribution de Millikan à cette hypothèse était de spécifier la taille de la charge de l'électron.
L'expérience de la goutte d'huile de Millikan consistait à pulvériser de l'huile à partir d'un atomiseur de parfum dans une chambre d'échantillon. Certaines des gouttelettes ont traversé un trou d'épingle dans un espace entre deux plaques, dont l'une avait une charge électrique négative et l'autre une charge positive. Cette chambre centrale a ensuite été ionisée aux rayons X. Les particules qui n'ont pas réussi à attraper les électrons ont suivi la gravité jusqu'à la plaque inférieure, tandis que les particules qui ont réussi à attraper au moins un électron ont flotté jusqu'à la plaque positive ou sont tombées à une vitesse plus lente. Millikan est arrivé à la conclusion que chaque goutte avait une charge qui était un multiple de 1,59 x 10^(-19) Coulombs.
Plus tard, Millikan a également vérifié l'équation photoélectrique d'Albert Einstein et a développé le premier calcul photoélectrique de la constante de Planck h. Des études ultérieures ont impliqué la spectroscopie à étincelles chaudes des divers éléments, poussant le spectre ultraviolet bien au-delà de la limite la plus basse connue, et sa loi de mouvement pour une particule tombant vers la terre après être entrée dans l'atmosphère, ce qui a conduit à ses études de rayonnement.