Le grand requin marteau a jusqu'à plusieurs rangées de dents dans chaque mâchoire, avec 24 à 37 dans chaque rangée. Les dents sont triangulaires avec des bords extrêmement dentelés, idéales pour la chasse aux proies. Alors que le requin perd constamment des dents, il les remplace presque instantanément.
Le requin-marteau utilise ses dents acérées pour se nourrir de petits requins, crustacés, mérous, harengs, sardines, félins, calmars et autres poissons. Étant donné que les raies pastenagues sont équipées de dards venimeux dans leur queue, les requins-marteaux utilisent une tactique de prédation unique. Utilisant le côté de sa tête pour épingler une raie à plat sur le fond de l'océan, le requin fait pivoter sa tête, enlevant de gros morceaux de la raie avec sa morsure mortelle.
